Le point du jour un instant o tout bascule, o la lumire n'est encore qu'une promesse. C'est avec le regard d'un homme qui joue avec l'ombre et la clart que Marc Alyn aborde Paris. Sa ville est celle des sens cachs, des territoires secrets. Elle parle un langage de la nuit qui permet au promeneur licence et audace. Marc Alyn guide nos pas et rend visible ce qui ne l'est pas. Chaque lieu est l'occasion de croiser un fantme. De Montmartre Montparnasse, des quais au Marais, du quartier Latin au Pre-Lachaise, toutes les promenades invitent au rve, au mystre et la dcouverte d'un Paris enfui et pourtant bien rel.
D’une « étonnante précocité » (Dictionnaire des littératures), il crée à dix-sept ans la revue Terre de Feu, où il publie son premier recueil, Liberté de voir, en 1956. L’année suivante, le jour de son vingtième anniversaire, il reçoit le prix Max-Jacob pour Le Temps des autres, bientôt suivi d’un ouvrage en prose onirique et fantastique, Cruels Divertissements, salué par Mandiargues, qui y relève « une disponibilité constante envers ce qui s’élève au-dessus de l’usuel ou ce qui plonge au-dessous de l’habituel, dans une inclination spontanée au mythe et à la merveille. »
Mobilisé en Algérie dès 1957, il collabore, après son retour, à Arts et Spectacles, La Table Ronde et au Figaro Littéraire, publiant parallèlement un essai sur Mauriac et un roman, Le Déplacement. Fondateur, en 1966, de la collection Poésie/Flammarion qu'il dirige jusqu'en 1970, il y révèle notamment Lorand Gaspar, Bernard Noël, Pierre Dalle Nogare, Andrée Chedid. Ses propres recueils Nuit majeure et Infini au-delà obtiennent respectivement le prix international Camille Engelmann et le prix Guillaume-Apollinaire 1973.
Son retrait loin de Paris (il s’est fixé dans un mas, à Uzès, Gard), en plein succès, témoigne de son refus des situations acquises et du parisianisme littéraire. Il préfère voyager au Proche-Orient où il connaîtra, dans les ruines de la cité phénicienne de Byblos, la « minute magique » dont jaillira la trilogie poétique Les Alphabets du Feu, publiée dans les années 1990, après son retour dans la capitale, et souvent perçue comme l’une de ses publications majeures. C’est lors de son premier séjour à Beyrouth (1972) qu’il fait la connaissance de la poète libanaise francophone Nohad Salameh, qu’il épousera des années plus tard (1990) à Paris et qui lui a inspiré Le Livre des amants (1988), imprimé à Beyrouth en pleine guerre civile.
Confronté à de lourds problèmes de santé (un cancer du larynx, qui le prive durant plusieurs années de l’usage de la parole), il n’en poursuit pas moins son œuvre, qu’il élargit et renouvelle. Ami des peintres, il réalise avec eux un très grand nombre de livres d’artiste et de poèmes-objets ; en tant que critique, il leur consacre des chroniques ainsi que des essais : Les Miroirs voyants, Approches de l'art moderne.
En prose, il célèbre la Sérénissime (Le Piéton de Venise, prix Henri de Régnier de l'Académie française), Paris point du jour ou, avec amour et humour, les neuf vies et les mille et une nuits de Monsieur le chat (prix Trente millions d’amis 2009).
Membre de l’académie Mallarmé et du jury du prix Guillaume-Apollinaire, Marc Alyn tient le poète « pour une espèce silencieuse de musicien, de voyant aveugle, scribe errant au seuil des cultures, frontalier des états extrêmes ajournant sans cesse sa propre mort pour cause d'urgence poétique. »